Ещё в студенческие годы Шарамбеян отдавал предпочтение жанрам портрета и пейзажа. Многочисленные живописные и графические портреты и автопортреты этого периода уже свидетельствуют о его мастерстве в передаче индивидуальности модели и её характерных черт.
В последующие годы он создал множество произведений, изображая близких ему людей, членов семьи, друзей, а также простых людей труда. С особой нежностью художник писал свою жену Софью. В его портретах внешнее сходство сочетается с тонким раскрытием внутреннего мира и индивидуальности человека.
Будучи большим любителем классической музыки, Шарамбеян часто обращался и к образам представителей музыкального мира − Бетховена, Шаляпина, Медеи Абрамян, Светланы Навасардян и других